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研究生： 蔡明原
論文名稱： PbTe、Pb0.78Sn0.22Te與Ge0.5Pb0.25Sn0.25Te的熱電物性研究
Thermoelectricity of PbTe, Pb0.78Sn0.22Te, and Ge0.5Pb0.25Sn0.25Te
指導教授： 陳鴻宜
Chen, Hong-Yi
陳洋元
Chen, Yang-Yuan
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 物理學系
Department of Physics
論文出版年： 2011
畢業學年度： 99
語文別： 中文
論文頁數： 72
中文關鍵詞： 熱電優質係數
英文關鍵詞： figure of merit (ZT)
論文種類： 學術論文
相關次數： 點閱：64  下載：6 
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    • 本實驗利用晶體熔融淬火和火花電漿燒結法(SPS)製備PbTe的熱電材料，PbTe的熱電優質係數(ZT)約0.25。我們希望藉Sn、Ge取代部分Pb合成新的熱電材料Pb0.78Sn0.22Te及Ge0.5Pb0.25Sn0.25Te，來提高其熱電優質係數。以X光繞射儀(XRD)和X光螢光分析儀(XRF)來鑑定晶體結構及材料中各元素成份比例，以熱電分析儀器測量其熱電性質，如席貝克係數、電阻率、熱傳導係數與溫度(300-600 K)的關係。其中的熱傳導係數由熱擴散係數、比熱、密度三者相乘得來。實驗結果顯示Sn、Ge取代部分Pb確能提高其熱電優質係數達~0.35。

    The figure of merit (ZT) of thermoelectric material PbTe is about 0.25. In order to study the doping effect on the ZT, the alloys of Pb0.78Sn0.22Te and Ge0.5Pb0.25Sn0.25Te were formed from PbTe through partially substituting Pb by Sn and Ge. All samples were prepared by melting and followed by water quench. These samples were powdered by grinding and then pressed by Spark Plasma Sintering (SPS) to further reduce their thermal conductivities. X-ray diffraction (XRD) and X-ray fluorescence (XRF) were employed to examine their crystal structures and composition ratios. The temperature dependence of the Seebeck coefficient, resistivity and thermal conductivity (obtained by the product of specific heat, mass density and diffusivity) of Pb0.78Sn0.22Te and Ge0.5Pb0.25Sn0.25Te showed that the ZT was slightly enhanced from 0.25 to 0.35 by the Pb substitution and processes of Spark Plasma Sintering.

    摘要.....................................................Ⅰ 英文摘要.................................................Ⅱ 目錄.....................................................Ⅲ 圖目錄...................................................Ⅵ 表目錄...................................................Ⅸ 第一章 前言...............................................1 第二章 基本原理 2.1 熱電效應 2.1.1 Seebeck效應..............................2 2.1.2 Peltier效應..............................5 2.1.3 Thomson效應..............................6 2.2 熱電優值 2.2.1 熱電材料的優值...........................8 2.2.2 熱電優值定義式的由來....................10 2.3 成長方法 2.3.1 Bridgman Method......................... 12 2.3.2 粉末冶金法............................. 14 第三章 實驗方法與量測 3.1塊材製備.......................................18 3.1.1 石英管、石英塞清洗與鍍碳膜..............19 3.1.2 各成份秤重、混合.........................20 3.1.3 材料填裝、抽真空(10-5 Torr)、封管..........24 3.1.4 高溫爐熔融、淬火、得到raw material........26 3.1.5 取部分raw material anneal 3 days..........27 3.1.6 瑪瑙研缽研磨............................27 3.1.7 火花電漿燒結(SPS) ......................28 3.2 量測及量測原理 3.2.1 X光繞射儀(XRD) ..........................30 3.2.2 X光螢光分析儀(XRF) ......................33 3.2.3 火花電漿燒結............................35 3.2.4 Seebeck係數與電阻率量測.................36 3.2.5熱擴散係數量測...........................40 3.2.6 比熱量測................................42 3.2.7密度量測.................................44 第四章 實驗結果與分析 4.1 XRD數據與分析.................................45 4.2 XRF數據與分析.................................49 4.3 Seebeck係數&電阻率與分析......................53 4.4 熱傳導係數與分析..............................61 4.5 熱電優質ZT與分析..............................66 第五章 結論..............................................69 參考文獻.................................................70 圖目錄 圖2-1 Seebeck效應示意圖..................................3 圖2-2 熱電偶產生相對Seebeck電動勢示意圖...................4 圖2-3 Peliter效應示意圖...................................5 圖2-4 (a)在開放迴路單一導體的對稱性溫度梯度。............7 (b)在封閉迴路單一導體中由Thomson效應產生的非對稱性溫 度梯度。.........................................7 圖2-5 載子濃度與Seebeck係數(α)、導電率(σ)、熱傳導率(λ)的關係圖....................................................9 圖2-6....................................................10 圖2-7 電路示意圖.........................................10 圖2-8 Bridgman Method 晶體成長示意圖......................13 圖2-9 傳統的粉末冶金製程圖...............................15 圖3-1 實驗流程圖.........................................17 圖3-2 熱電塊材製備流程圖.................................18 圖3-3 粉末混合機(由吳茂昆老師實驗室提供).................23 圖3-4 封管示意圖.........................................24 圖3-5 封管系統實圖.......................................25 圖3-6 高溫爐.............................................26 圖3-7 Spark Plasma Sintering (DR.SINTER SPS-515S)高溫高壓系統.......................................................29 圖3-8 布拉格繞射示意圖...................................30 圖3-9 XRD量測示意圖......................................32 圖3-10 X光繞射儀.........................................32 圖3-11 X光螢光產生示意圖.................................34 圖3-12 X光螢光分析儀.....................................34 圖3-13 火花電漿燒結 ( Spark Plasma Sintering；SPS) 燒結系統示意圖...................................................35 圖3-14 UVLAC ZEM-3熱電量測系統............................36 圖3-15 Seebeck係數量測示意圖.............................38 圖3-16 四點量測示意圖....................................39 圖3-17 LFA-457示意圖.....................................41 圖3-18 DSC chamber內部示意圖..............................43 圖3-19 熱示差掃瞄卡量計(DSC) ............................43 圖4-1 PbTe及Pb0.78Sn0.22Te系列其raw material的powder XRD圖...45 圖4-2 PbTe及Pb0.78Sn0.22Te系列的bulk XRD圖....................45 圖4-3 PbTe及Pb0.78Sn0.22Te系列繞射尖峰位置局部放大圖.........47 圖4-4 Ge0.5Pb0.25Sn0.25Te系列其raw material的powder&bulk XRD圖..48 圖4-5 PbTe系列試片的Seebeck係數對溫度圖..................53 圖4-6 PbTe系列試片的電阻率對溫度圖.......................53 圖4-7 Pb0.78Sn0.22Te系列試片的Seebeck係數對溫度圖............55 圖4-8 Pb0.78Sn0.22Te系列試片的電阻率對溫度圖.................55 圖4-9 Ge0.5Pb0.25Sn0.25Te系列試片的Seebeck係數對溫度圖.........57 圖4-10 Ge0.5Pb0.25Sn0.25Te系列試片的電阻率對溫度圖.............57 圖4-11 各試片的Seebeck係數對溫度圖.......................59 圖4-12 各試片的電阻率對溫度圖............................60 圖4-13 各試片的比熱對溫度圖..............................61 圖4-14 各試片的比熱對溫度重新fitting圖...................61 圖4-15 PbTe系列試片的熱傳導係數對溫度圖..................62 圖4-16 Pb0.78Sn0.22Te系列試片的熱傳導係數對溫度圖............63 圖4-17 Ge0.5Pb0.25Sn0.25Te系列試片的熱傳導係數對溫度圖.........64 圖4-18 各試片的熱傳導係數對溫度圖........................65 圖4-19 PbTe系列試片的ZT值對溫度圖........................66 圖4-20 Pb0.78Sn0.22Te系列試片的ZT值對溫度圖..................67 圖4-21 Ge0.5Pb0.25Sn0.25Te系列試片的ZT值對溫度圖...............68 圖4-22 各試片的ZT值對溫度圖..............................69 表目錄 表3-1 石英管規格.........................................19 表3-2 元素基本資料表.....................................21 表3-3 合金PbTe理論稱重比例與實際稱重比例表...............21 表3-4 合金Pb0.78Sn0.22Te理論稱重比例與實際稱重比例表.........22 表3-5 合金Ge0.5Pb0.25Sn0.25Te理論稱重比例與實際稱重比例表.....23 表3-6 各熱電塊材之SPS條件................................28 表4-1 PbTe及Pb0.78Sn0.22Te系列晶體性質.......................46 表4-2 PbTe其raw material及SPS Bulk的XRF result.............49 表4-3 PbTe(anneal 3 days)其raw material及SPS Bulk的XRF result...................................................49 表4-4 Pb0.78Sn0.22Te其raw material及SPS Bulk的XRF result...................................................50 表4-5 Pb0.78Sn0.22Te(anneal 3 days)其raw material及SPS Bulk的XRF result...................................................50 表4-6 Ge0.5Pb0.25Sn0.25Te其raw material及SPS Bulk的XRF result...................................................51 表4-7 Ge0.5Pb0.25Sn0.25Te(anneal 3 days)其raw material及SPS Bulk的XRF result.............................................51

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