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研究生： 陳思婷
Chen, Szu-Ting
論文名稱： 以中孔洞沸石負載高密度銀奈米粒子之合成、鑑定及應用
Syntheses, Characterizations and Applications of Silver Nanoparticles Loaded onto Mesoporous Zeolites
指導教授： 劉沂欣
Liu, Yi-Hsin
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 化學系
Department of Chemistry
論文出版年： 2019
畢業學年度： 107
語文別： 中文
論文頁數： 98
中文關鍵詞： 中孔洞沸石 、奈米銀粒子 、表面拉曼增強效應
英文關鍵詞： mesoporous zeolite nanoparticles, Ag nanoparticles, surface enhanced Raman spectroscopy
DOI URL： http://doi.org/10.6345/NTNU201901030
論文種類： 學術論文
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    • 本研究利用本實驗室所開發之中孔洞沸石奈米粒子（MZNs）及其薄膜（MZTFs）材料作為載體，以改變其表面電荷成功吸附負電荷之銀前驅物，並調整各項實驗參數，以調控奈米銀粒子之粒徑及負載量，找到奈米銀粒子尺寸限制之最佳化條件，而提升奈米銀粒子於中孔矽材之填充率。在研究鑑定上，我們利用電子顯微鏡、X光能量色散光譜、界達電位分析、紫外-可見光吸收光譜、氣體等溫吸脫附以及X光粉末繞射、掠角X光散射、拉曼散射光譜以分析孔洞結構及奈米銀粒子。並且將此中孔洞奈米銀複合材料（Ag@MZNs）應用於表面拉曼增強效應（surface enhanced Raman spectroscopy，SERS）偵測羅丹名6G（Rhodamine 6G）染料分子，利用拉散光譜成功偵測R6G染料濃度至10-9 M，證實了本研究所合成之中孔洞奈米銀複合材料同時具有限制奈米銀粒子之生長並且能夠有效應用於SERS之偵測以提升拉曼散射訊號。

    Mesoporous zeolite nanoparticles (MZNs) and related thin films (MZTFs) materials have been developed to form silver nanoparticle composites. Loadings and size controls of Ag nanoparticles can be experimentally tuned and optimized via surface charges and anionic silver precursors, e.g. silver ethylenediaminetetraacetate (AgEDTAn-3, n = Na+ ≤ 4). Several spectroscopies (UV-vis, TEM, SEM, XRD, BET) suggest chemical and physical formations of uniform and highly-dispersed Ag nanoparticles in both MZNs and MZTFs. The resulting Ag@MZNs and Ag@MZTFs are successfully applied to detect Rhodamine 6G (R6G) with extra diluted concentrations down to 10-9 M. Plasmonic Ag nanoparticles in mesopores rationally suggest the spatial confinement as well as surface enhanced Raman spectroscopy (SERS) for practical detections of R6G regardless of its strong fluorescence interference.

    摘要 I Abstract II 目錄 III 圖目錄 VII 表目錄 XII 第一章 緒論 1 1.1 金屬奈米粒子 1 1.1.1 粒徑大小控制 1 1.1.2 表面拉曼增強效應原理 5 1.1.3 奈米銀粒子感測應用 9 1.2 中孔洞負載金屬奈米粒子 11 1.2.1 合成方式 11 1.2.2 奈米銀之負載困境 14 1.3 研究動機 15 第二章 實驗方法 17 2.1 化學藥品 17 2.2 合成中孔洞沸石材料-奈米粒子及其薄膜 19 2.2.1 沸石晶種之合成 19 2.2.2 矽晶圓的表面處理 20 2.2.3 中孔洞沸石奈米粒子及其薄膜之合成 20 2.3 中孔洞負載奈米銀粒子之合成 22 2.4 中孔道沸石薄膜負載奈米銀粒子之合成 23 2.4.1 化學還原法 23 2.4.2 物理還原法 24 2.5 鑑定方法 27 2.5.1 穿透式電子顯微鏡 27 2.5.2 場效發射式掃描式電子顯微鏡 28 2.5.3 能量色散光譜 28 2.5.4 紫外-可見光光譜儀 28 2.5.5 X光粉末繞射儀 30 2.5.6 掠角X光散射 31 2.5.7 BET氮氣吸脫附分析 32 2.5.8 拉曼光譜儀 32 2.5.9 界達電位分析 33 第三章 以中孔洞沸石負載奈米銀粒子 35 3.1 中孔洞沸石之合成及金屬負載 35 3.1.1 孔洞性質探討 35 3.1.2 表面官能基化 37 3.1.3 表面電荷探討 37 3.1.4 前驅物選擇 39 3.1.5 奈米銀粒子之負載 40 3.2 奈米銀粒子合成探討 43 3.2.1 吸附條件對銀還原之影響 43 3.2.2 銀前驅物對銀還原之影響 45 3.2.3 還原劑對銀還原之影響 47 3.2.4 溶劑對銀還原之影響 49 3.3 奈米銀粒子之限制探討 51 3.3.1 銀前驅物對粒徑控制之影響 53 3.3.2 還原劑對粒徑控制之影響 56 3.3.3 溶劑對粒徑控制之影響 58 3.3.4 雙還原劑對粒徑控制之影響 60 3.4 表面拉曼增強效應之應用 65 3.4.1 感測晶片之製作 66 3.4.2. R6G偵測極限之探討 67 3.5 總結 68 第四章 以中孔洞薄膜負載奈米銀粒子 69 4.1 化學還原法 69 4.1.1 材料表面電位 69 4.1.2 有機官能基化之探討 70 A. 修飾時間之影響 71 B. 絕氧修飾之影響 72 4.1.3 銀前驅物吸附時間之探討 73 4.1.4 還原條件之探討 74 A. 還原劑與銀前驅物共存之影響 74 B. 還原溫度之影響 76 C. 還原時間之影響 77 4.2 物理還原法 81 4.2.1 陽離子型銀前驅物 81 4.2.2 中孔洞薄膜限制奈米銀粒子 (I) 83 4.2.3 陰離子型銀前驅物 87 4.2.4 中孔洞薄膜限制奈米銀粒子 (II) 89 4.3 表面拉曼增強效應之應用 92 4.4 總結 93 第五章 結論 94 參考文獻 95

    1. Pareek, V.; Bhargava, A.; Gupta, R.; Jain, N.; Panwar, J., Adv. Sci. Eng. Med. 2017, 9, 527-544.
    2. White, R. J.; Luque, R.; Budarin, V. L.; Clark, J. H.; Macquarrie, D. J., Chem. Soc. Rev. 2009, 38, 481-494.
    3. Khan, I.; Saeed, K.; Khan, I., Arab. J. Chem. 2017.
    4. León-Velázquez, M. S.; Irizarry, R.; Castro-Rosario, M. E., J. Phys. Chem. C 2010, 114, 5839-5849.
    5. You, H.; Fang, J., Nano Today 2016, 11, 145-167.
    6. Crafts, P., Chapter 2 - The Role of Solubility Modeling and Crystallization in the Design of Active Pharmaceutical Ingredients. In Computer Aided Chemical Engineering, Ng, K. M.; Gani, R.; Dam-Johansen, K., Eds. Elsevier: 2007; 23, 23-85.
    7. Zongtao, Z.; Yu, H.; Lei, Z.; Runwei, W.; Yi, Y.; Shilun, Q.; Dongyuan, Z.; Feng-Shou, X., Angew. Chem. Int. Ed. 2001, 40, 1258-1262.
    8. Jana, N. R.; Gearheart, L.; Murphy, C. J., Langmuir 2001, 17, 6782-6786.
    9. Thanh, N. T. K.; Maclean, N.; Mahiddine, S., Chem. Rev. 2014, 114, 7610-7630.
    10. Koczkur, K. M.; Mourdikoudis, S.; Polavarapu, L.; Skrabalak, S. E., Dalton Trans. 2015, 44, 17883-17905.
    11. Sagitha, P.; Sarada, K.; Muraleedharan, K., T. Nonferr. Metal. Soc. 2016, 26, 2693-2700.
    12. Mavani, K.; Shah, M., IJERT 2013, 2, 1-5.
    13. Malassis, L.; Dreyfus, R.; Murphy, R. J.; Hough, L. A.; Donnio, B.; Murray, C. B., RSC Adv. 2016, 6, 33092-33100.
    14. Agnihotri, S.; Mukherji, S.; Mukherji, S., RSC Adv. 2014, 4, 3974-3983.
    15. Wang, H.; Qiao, X.; Chen, J.; Ding, S., Colloids Surf., A 2005, 256, 111-115.
    16. Tendero, C.; Tixier, C.; Tristant, P.; Desmaison, J.; Leprince, P., Spectrochim. Acta, Part B 2006, 61, 2-30.
    17. Mariotti, D.; Sankaran, R. M., J. Phys. D: Appl. Phys. 2010, 43, 323001.
    18. Chiang, W.-H.; Richmonds, C.; Mohan Sankaran, R., Plasma Sources Sci. Technol. 2010, 19, 034011.
    19. Han, J.; Fang, P.; Jiang, W.; Li, L.; Guo, R., Langmuir 2012, 28, 4768-4775.
    20. Zhang, R.; Zhang, Y.; Dong, Z. C.; Jiang, S.; Zhang, C.; Chen, L. G.; Zhang, L.; Liao, Y.; Aizpurua, J.; Luo, Y.; Yang, J. L.; Hou, J. G., Nature 2013, 498, 82.
    21. Fleischmann, M.; Hendra, P. J.; McQuillan, A. J., Chem. Phys. Lett. 1974, 26, 163-166.
    22. Wang, K.; Li, S.; Petersen, M.; Wang, S.; Lu, X., Nanomaterials 2018, 8.
    23. Pilot, R.; Signorini, R.; Durante, C.; Orian, L.; Bhamidipati, M.; Fabris, L., Biosensors 2019, 9.
    24. Halvorson, R. A.; Vikesland, P. J., Environ. Sci. Technol. 2010, 44, 7749-7755.
    25. Willets, K. A.; Van Duyne, R. P., Annu. Rev. Phys. Chem. 2007, 58, 267-297.
    26. Dvoynenko, M. M.; Wang, H.-H.; Hsiao, H.-H.; Wang, Y.-L.; Wang, J.-K., J. Phys. Chem. C 2017, 121, 26438-26445.
    27. Stockman, M. I., Physics Today 2011, 64, 39-44.
    28. Chang, H.-J.; Chen, T.-Y.; Zhao, Z.-P.; Dai, Z.-J.; Chen, Y.-L.; Mou, C.-Y.; Liu, Y.-H., Chem. Mater. 2018, 30, 8303-8313.
    29. Zhang, X.; Sui, H.; Wang, X.; Su, H.; Cheng, W.; Wang, X.; Zhao, B., PCCP 2016, 18, 30053-30060.
    30. Li, W.; Zamani, R.; Rivera Gil, P.; Pelaz, B.; Ibáñez, M.; Cadavid, D.; Shavel, A.; Alvarez-Puebla, R. A.; Parak, W. J.; Arbiol, J.; Cabot, A., J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 7098-7101.
    31. He, S.; Chua, J.; Tan, E. K. M.; Kah, J. C. Y., RSC Adv. 2017, 7, 16264-16272.
    32. Kalachyova, Y.; Erzina, M.; Postnikov, P.; Svorcik, V.; Lyutakov, O., Appl. Surf. Sci. 2018, 458, 95-99.
    33. Li, X.; Batchelor-McAuley, C.; Compton, R. G., ACS Sensors 2019, 4, 464-470.
    34. Jiang, J.; Zou, S.; Ma, L.; Wang, S.; Liao, J.; Zhang, Z., ACS Appl. Mater. Interfaces 2018, 10, 9129-9135.
    35. Hejazy, M.; Koohi, M. K.; Bassiri Mohamad Pour, A.; Najafi, D., Nanomed Res J 2018, 3, 1-9.
    36. Maier, S. A., Opt. Express 2006, 14, 1957-1964.
    37. Rycenga, M.; Cobley, C. M.; Zeng, J.; Li, W.; Moran, C. H.; Zhang, Q.; Qin, D.; Xia, Y., Chem. Rev. 2011, 111, 3669-3712.
    38. Sotomayor, F.; A Cychosz, K.; Thommes, M., Acc. Mater. Surf. Res. 2018, 3, 34-50.
    39. Ciesla, U.; Schüth, F., Microporous Mesoporous Mater. 1999, 27, 131-149.
    40. Beck, J. S.; Vartuli, J. C.; Roth, W. J.; Leonowicz, M. E.; Kresge, C. T.; Schmitt, K. D.; Chu, C. T. W.; Olson, D. H.; Sheppard, E. W.; McCullen, S. B.; Higgins, J. B.; Schlenker, J. L., J. Am. Chem. Soc. 1992, 114, 10834-10843.
    41. Yang, C. M.; Sheu, H. S.; Chao, K. J., Adv. Funct. Mater. 2002, 12, 143-148.
    42. Yang, C.-m.; Liu, P.-h.; Ho, Y.-f.; Chiu, C.-y.; Chao, K.-j., Chem. Mater. 2003, 15, 275-280.
    43. Rioux, R. M.; Song, H.; Hoefelmeyer, J. D.; Yang, P.; Somorjai, G. A., J. Phys. Chem. B 2005, 109, 2192-2202.
    44. Hervés, P.; Pérez-Lorenzo, M.; Liz-Marzán, L. M.; Dzubiella, J.; Lu, Y.; Ballauff, M., Chem. Soc. Rev. 2012, 41, 5577-5587.
    45. Qasim, M.; R Singh, B.; H Naqvi, A.; Paik, P.; Das, D., Nanotechnology 2015, 26, 285102.
    46. Shi, J.; Hou, S.; Huang, J.; Wang, S.; Huan, W.; Huang, C.; Liu, X.; Jiang, R.; Qian, W.; Lu, J.; Wang, X.; Shi, W.; Huang, R.; Chen, J., Nanoscale 2017, 9, 8970-8981.
    47. Wang, Y.-W.; Kao, K.-C.; Wang, J.-K.; Mou, C.-Y., J. Phys. Chem. C 2016, 120, 24382-24388.
    48. Lai, Y.-H.; Chen, S.-W.; Hayashi, M.; Shiu, Y.-J.; Huang, C.-C.; Chuang, W.-T.; Su, C.-J.; Jeng, H.-C.; Chang, J.-W.; Lee, Y.-C.; Su, A.-C.; Mou, C.-Y.; Jeng, U. S., Adv. Funct. Mater. 2014, 24, 2544-2552.
    49. Zhu, J.; Kónya, Z.; Puntes, V. F.; Kiricsi, I.; Miao, C. X.; Ager, J. W.; Alivisatos, A. P.; Somorjai, G. A., Langmuir 2003, 19, 4396-4401.
    50. Wu, S.-H.; Mou, C.-Y.; Lin, H.-P., Chem. Soc. Rev. 2013, 42, 3862-3875.
    51. Yan, X.; Wang, L.; Qi, D.; Lei, J.; Shen, B.; Sen, T.; Zhang, J., RSC Adv. 2014, 4, 57743-57748.
    52. Zhang, X.-F.; Liu, Z.-G.; Shen, W.; Gurunathan, S., Int. J. Mol. Sci 2016, 17.
    53. Iravani, S.; Korbekandi, H.; Mirmohammadi, S. V.; Zolfaghari, B., Res Pharm Sci 2014, 9, 385-406.
    54. Zienkiewicz-Strzałka, M.; Pasieczna-Patkowska, S.; Kozak, M.; Pikus, S., Appl. Surf. Sci. 2013, 266, 337–343.
    55. Zohdy, K., Int. J. Electrochem. Sci. 2015, 10, 414-431.
    56. Baset, S.; Akbari, H.; Zeynali, H.; Shafie, M., Dig. J Namomater Bios.. 2011, 6, 709-716.
    57. Epp, J., Materials Characterization Using Nondestructive Evaluation (NDE) Methods 2016, 81-124.
    58. Bykkam, S.; Ahmadipour, M.; Narisngam, S.; Rao, K.; Chidurala, S., Advances in Nanoparticles 2015, 4, 1-10.
    59. Chen, Z.; Tang, Y.-J.; Xie, T.-T.; Chen, Y.; Li, Y.-Q., J Fluoresc. 2008, 18, 93-100.
    60. Cheng, W. D.; Wu, Z. J.; Gu, X. H.; Lin, F.; Xing, X. Q.; Mo, G.; Wu, Z. H., Mater. Chem. Phys. 2015, 152, 48-53.

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    2024/12/31
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