研究生: |
鄭敬哲 Ching-Che Cheng |
---|---|
論文名稱: |
雙金屬觸媒FePt之高面相結構對燃料電池陰極材料氧氣還原反應之電催化特性 Alloy FePt Nanodendrites with High-Index Facets for Enhancing Electrocatalytic Activity in Oxygen Reduction Reaction |
指導教授: |
陳家俊
Chen, Chia-Chun |
學位類別: |
碩士 Master |
系所名稱: |
化學系 Department of Chemistry |
論文出版年: | 2011 |
畢業學年度: | 99 |
語文別: | 中文 |
論文頁數: | 78 |
中文關鍵詞: | FePt 、高面相 、氧氣還原反應 |
論文種類: | 學術論文 |
相關次數: | 點閱:252 下載:13 |
分享至: |
查詢本校圖書館目錄 查詢臺灣博碩士論文知識加值系統 勘誤回報 |
本篇主旨為合成樹枝狀(dendrite)結構的奈米鐵鉑合金粒子,應用於燃料電池陰極觸媒,並藉此結構之粒子表面具有高面相{311}的組成,來增進氧氣還原反應的催化效果。此外,亦由HR-TEM影像來佐證形成樹枝狀奈米鐵鉑合金之機制。
為了証明高面相是否為影響催化的因素,吾人亦合成了表面由{111}和{100}面所組成的球狀(Icosahedron)、方塊狀(Cube)的奈米鐵鉑粒子,來和表面具有{311}面的樹枝狀奈米鐵鉑粒子比較其催化效果。根據結果顯示,在這四組不同的觸媒中,樹枝狀結構之奈米鐵鉑粒子在活性電位上有最少的損耗,並且與E-TEK Pt/C相比,其mass activity提升了213%。此外,活性大小的順序為FePt-Dendrite/C> FePt-Cube/C> FePt-Icosahedron/C> E-TEK Pt/C),表示具有高面相的觸媒的確可增進氧氣還原反應的催化效果。最後輔以密度泛函理論計算,從氧氣在FePt不同面相上的Binding energy來解釋觸媒在電化學反應上所觀察到的現象。
[1]. 衣寶廉 編著,黄朝榮、林修正 校訂,燃料電池-原理與應
用,2004。
[2]. Fuel Cell Handbook,fifth edition ,2000年。
[3]. 鄭耀宗等著,現場型磷酸燃料應用於大用戶之可行性研究,
1995年。
[4]. 薛康琳, 燃料電池內的電化學反應-觸媒與反應動力,
Chemistry (The Chinese Chem. Soc., Taipei), 2004,
62, 149.
[5]. D.D. Meng and C. J. Kim, A Solid State Sensors,
2006, 120-123
[6]. Rauhe, B. R.; McLarnon, F. R.; Cairns, E. J., J
Electrochem. Soc.,1995, 142, 1073.
[7]. Brankovic, S. R.; Marinkovic, N. S.; Wang, J. X.;
Adžić, R. R., J.Electroanal. Chem., 2002, 532, 57.
[8]. Lu, C.; Rice, C.; Masel, R. I.; Babu, P. L.;
Waszczuk, P.; Kim, H. S.; Oldfoeld, E.; Wieckowaki,
A., J. Phys. Chem. B, 2002, 106, 9581.
[9]. C. S. Tsao, H. L. Chang, U. S. Jeng, J. M. Lin, and
T. L. Liu,Polymer, 2005, 46, 8430.
[10]. A. Yamauchi, K. Togami, A. M. Chaudry and A. M.
elsayed, J of Membrane Sci. 2005, 249, 119
[11]. Dresselhaus, M. S.; Thomas, I. L., Nature, 2001,
414, 332-337.
[12]. Antolini, E., J. Power Sources, 2007, 170, 1-12.
[13]. Toda, T.; Igarashi, H.; Uchida, H.; Watanabe, M.,
J. Electrochem.Soc. 1999, 146, 3750-3756.
[14]. Toda, T.; Igarashi, H.; Watanabe, M., J.
Electroanal. Chem. 1999, 460, 258-262.
[15]. Toda, T.; Honma, I. Trans. Mater. Res. Soc. Jpn.
2003, 28, 215-220. Mukerjee, S.; Srinivasan, S.;
Soriaga, M. P.; McBreen, J. J. Electrochem.
[16]. Soc. 1995, 142, 1409-1422
[17]. Chen, W.; Kim, J. M.; Sun, S. H.; Chen, S. W., J.
Phys. Chem. C 2008, 112, 3891-3898.
[18]. Lai, F. J.; Chou, H. L.; Sarma, L. S.; Wang, D. Y.;
Lin, Y. C.; Lee, J. F.; Hwang, B. J.; Chen, C. C.,
Nanoscale, 2010, 2, 573-581.
[19]. Mukerjee, S.; Srinivasan, S., J. Electroanal. Chem.
1993, 357, 201-224.
[20]. Min, M.; Cho, J.; Cho, K.; Kim, H., Electrochim.
Acta 2000, 45, 4211-4217
[21]. Neergat, N.; Shukla, A. K.; Gandhi, K. S., J. Appl.
Electrochem. 2001, 31, 373-378.
[22]. Stamenkovic, V.; Schmidt, T. J.; Markovic, N. M.;
Ross, P. N., Jr., J. Phys. Chem. B. 2002, 106,
11970-11979.
[23]. Koh, S.; Yu, C.; Mani, P.; Srivastava, R.;
Strasser, P., J. Power Sources 2007, 172, 50-56.
[24]. Santiago, E. I.; Varanda, L. C.; Villullas, H. M.,
J. Phys. Chem. C, 2007, 111, 3146-3151.
[25]. Hwang, B. J.; Kumar, S. M. S.; Chen, C. H.;
Monalisa; Cheng, M. Y.; Liu, D. G.; Lee, J. F., J.
Phys. Chem. C 2007, 111, 15267-15276.
[26]. Stamenkovic, V.; Schmidt, T. J.; Ross, P. N., Jr.;
Markovic, N. M. ,J. Electroanal. Chem. 2003, 555,
191-199
[27]. Drillet, J. F.; Ee, A.; Friedemann, J.; Ko¨tz, R.;
Schnyder, B.; Schmidt, V. M. Electrochim. Acta
2002, 47, 1983-1988.
[28]. Yang, H.; Vogel, W.; Lamy, C.; Alonso-Vante, N., J.
Phys. Chem. B, 2004, 108, 11024-11034.
[29]. Travitsky, N.; Ripenbein, T.; Golodnitsky, D.;
Rosenberg, Y.; Burshtein, L.; Peled, E., J. Power
Sources, 2006, 161, 782-789.
[30]. Deivaraj, T. C.; Chen, W. X.; Lee, J. Y. J., Mater.
Chem., 2003, 13, 2555-2560.
[31]. Paffett, M. T.; Berry, J. G.; Gottesfeld, S., J.
Electrochem. Soc. 1988, 135, 1431-1436.
[32]. Thamizhmani, G.; Capuano, G. A., J. Electrochem.
Soc. 1994, 141, 968-975.
[33]. Kang, Y.; Murray, C. B., J. Amer. Chem. Soc., 2010,
ASAP
[34]. Qian, Y. D.; Wen, W.; Adcock, P. A.; Jiang, Z.;
Hakim, N.; Saha, M. S.; Mukerjee, S., J. Phys.
Chem. C, 2008, 112, 1146-1157.
[35]. Antolini, E.; Passos, R. R.; Ticianelli, E. A.
Electrochim. Acta 2002, 48, 263-270.
[36]. Koffi, R. C.; Coutanceau, C.; Garnier, E.; Leger,
J. M.; Lamy, C., Electrochim. Acta, 2005, 50,
4117-4127.
[37]. Takako T.,Hiroshi I., Hiroyuki U., Masahiro W., J.
Electrochem. Soc., 1999, 146, 3750-3756
[38]. Anderson, A. B.; Roques, J.; Mukerjee, S.; Murthi,
V. S.; Markovic, N. M.; Stamenkovic, V., J. Phys.
Chem. B, 2005, 109, 1198-1203.
[39]. Xu, Y.; Ruban, A. V.; Mavrikakis, M., J. Amer.
Chem. Soc., 2004, 126, 4717-4725.
[40]. Norskov, J. K.; Rossmeisl, J.; Logadottir, A.;
Lindqvist, L.; Kitchin, J. R.; Bligaard, T.;
Jonsson, H., J. Phys. Chem. B, 2004, 108,
17886-17892.
[41]. Gasteiger, H. A.; Markovic, N. M., Science, 2009,
324, 48-49.
[42]. Jalan, V.; Taylor, E. J., J. Electrochem. Soc.,
1983, 130, 2299.
[43]. Kinoshita, K. ,J. Electrochem. Soc., 1990, 137,
845.
[44]. Beard, B. C.; Ross, P. N., J. Electrochem. Soc.,
1990, 130, 3368.
[45]. Temer S. Ahmadi, Zhong L. Wang, Travis C.
Green,Arnim Henglein, Mostafa A. EI-Sayed, Science,
1996, 272, 1924
[46]. Song H., Kim F., Connor S., Gabor A.Somorjai, and
Peidong Yang, J. Phys. Chem. B, 2005, 109, 188-193
[47]. Lee S. W., Chen S., Sheng W., Yabuuchi N., Kim Y-T,
Mitani T., Vescovo E., Yang S-H, J. Amer. Chem.
Soc., 2009, 131, 15669
[48]. Narayanan, R.; El-Sayed, M. A., Nano Lett., 2004,
4, 1343-1348.
[49]. Somorjai, G. A.; Blakely, D. W., Nature, 1975, 258,
580-583.
[50]. F.J. Vidal-Iglesias, J. Solla-Gullo´n, P.
Rodrı´guez, E. Herrero, V. Montiel, J.M. Feliu , A.
Aldaz, Electrochem. Commun., 2004, 6, 1080-1084.
[51]. Mahmoud, M. A.; Tabor, C. E.; El-Sayed, M. A.;
Ding, Y.; Wang, Z. L., J.Am. Chem. Soc., 2008, 130,
4590-4591.
[52]. Na Tian, Zhi-You Zhou, Shi-Gang Sun, Yong Ding,
Zhong Lin Wang, Science, 2007, 316, 732
[53]. Lim B. W., Jiang M.,Pedro H. C. Camargo, Cho E.C.,
Tao J., Lu X., Zhu Y., Xia Y., Science, 2009, 324,
1302-1305
[54]. An, K.; Hyeon, T., Nanotody, 2009, 4, 359
[55]. Wang, D. Y.; Chen, C. H.; Yen, H. C.; Lin, Y. L.;
Huang, P. Y.;Hwang, B. J.; Chen, C. C., J. Amer.
Chem. Soc. 2007, 129, 1538
[56]. Lim, B. W.; Lu, X. M.; Jiang, M. J.; Camargo, P. H.
C.; Cho, E. C.; Lee, E. P.; Xia, Y. N., Nano Lett.,
2008, 8, 4043-4047.
[57]. 謝詠芬,科儀新知17卷3期, 1995
[58]. 材料分析儀器,國家科學委員會精密儀器發展中心, 1998
[59]. 化學分析儀器,國家科學委員會精密儀器發展中心, 1998
[60]. 彭文權, 以沉積法製備甲醇燃料電池用之Pt-Ru雙金屬觸
媒,1997
[61]. A. Pozio, M.De Francesco, A. Cemmi, F. Cardellini,
L. Giorgi, Journal of Power Sources, 2002, 105,
13-19
[62]. Tran, T. D.;Langer, S. H., Anal. Chem., 1993, 65,
1805
[63]. 楊輝, 盧文慶, 應用電化學, 科學出版社 2001
[64]. T. Bewer, T. Beckmann, H. Dohle, J. Mergel, D.
Stolten, Journal of Power Sources, 2004, 125, 1-9
[65]. Kyung-Won Park, Bu-Kil Kwon, Jong-Ho Choi, In-Su
Park,Young-Min Kim, Yung-Eun Sung, Journal of Power
Sources, 2002, 109, 439–445
[66]. 黃鎮江,”燃料電池”,全華科技圖書股份有限公司,2003
[67]. Jun Yang and Jackie Y. Ying, Nature materials,
2009, 8, 683-689
[68]. Vanderbilt, D. Phys. Rev. B, 1990, 41, 7892-7895.
[69]. Blochl, P. E. Phys. Rev. B, 1994, 50, 17953-17979
[70]. Payne, M. C.; Teter, M. P.; Allan, D. C.; Arias, T.
A.; Joannopoulos, J. D., Rev. Mod. Phys. 1992, 64,
1045-1094.
[71]. Kresse, G.; Joubert, D., Phys. Rev. B, 1999, 59,
1758-1775.
[72]. Hu, P.; King, D. A.; Crampin, S.; Lee, M. H.;
Payne, M. C., Chem.Phys. Lett., 1994, 230, 501-506.
[73]. Perdew, J. P.; Chevary, J. A.; Vosko, S. H.;
Jackson, K. A.; Pederson, M. R.; Singh, D. J.;
Fiolhais, C., Phys. Rev. B, 1992, 46, 6671-6687.
[74]. Perdew, J. P. Electronic Structure in Solids ’91;
Ziesche, P., Eschrig, H., Eds.; Akademie Verlag
Berlin : 1991.
[75]. Kresse, G.; Hafner, J. Phys. Rev. B, 1993, 47,
558-561.
[76]. Kresse, G.; Furthmuller, J. Phys. Rev. B, 1996, 54,
11169-11186.
[77]. Kresse, G.; Furthmuller, J. Comp. Mater. Sci.,
1996, 6, 15-50.
[78]. Wyckoff, R. W. G. Crystal Structures, 2nd ed.;
Wiley: New York, 1963; Vol. 1
[79]. Mavrikakis, M.; Hammer, B.; Nørskov, J. K., Phys.
Rev. Lett. 1998, 81, 2819.
[80]. Xu, Y.; Mavrikakis, M., Surf. Sci., 2001, 494, 131.
[81]. Wintterlin, J.; Zambelli, T.; Trost, J.; Greeley,
J.; Mavrikakis, M., Angew. Chem., Int. Ed., 2003,
42, 2850.
[82]. Xu, Y; Ruban, A. V.; Mavrikakis, M., J. Am. Chem.
Soc., 2004, 126, 4717-4725.
[83]. Conway, B. E.; Angerstein-Kozlowska, H.; Sharp, W.
B. A., Faraday Trans., 1978, 74, 1373.
[84]. Nagy, Z.; You, H., Electrochim. Acta, 2002, 47,
3037–3055.
[85]. Han, B. C.; Miranda, C. R.; Ceder, G., Phys. Rev.
B, 2008, 77, 75410-75419.
[86]. Na Tian, Zhi-You Zhou, Shi-Gang Sun, J. Phys. Chem.
C, 2008, 112, 19801-19817.
[87]. Somorjai, G. A., J. Catal., 1972, 27, 453.