研究生: |
李育緯 |
---|---|
論文名稱: |
主族 (S, Se) 三鐵羰基化合物與含 Cu(I) 及含 dipyridine 試劑之合成暨電化學、電子吸收光譜、導電度與理論計算探討 |
指導教授: | 謝明惠 |
學位類別: |
碩士 Master |
系所名稱: |
化學系 Department of Chemistry |
論文出版年: | 2010 |
畢業學年度: | 98 |
語文別: | 中文 |
論文頁數: | 253 |
中文關鍵詞: | 金屬團簇物 |
論文種類: | 學術論文 |
相關次數: | 點閱:64 下載:0 |
分享至: |
查詢本校圖書館目錄 查詢臺灣博碩士論文知識加值系統 勘誤回報 |
Se─Fe─Cu─polymer 系統
藉由 [SeFe3(CO)9Cu2(MeCN)2]‡ 以不單離的方式與不同類型之 dipyridyl ligands 得到一系列新穎的聚合物 [SeFe3(CO)9Cu2(tmdpy)2]n (1a)、[SeFe3(CO)9Cu2(H2bpe)2.5]n (2a)、[SeFe3(CO)9Cu2(H2bpe)]n (2b)、[SeFe3(CO)9Cu2(dpy)3]n (3a)、[SeFe3(CO)9Cu2(dpy)1.5(MeCN)]n (3b) 與 [{Cu(bpe)(MeCN)2}{SeFe3(CO)9Cu(bpe)}(MeCN)]n (4a) 、[{Cu(bpe)- (MeCN)}{SeFe3(CO)9Cu(bpe)0.5}]n (4b) 及化合物 [{SeFe3(CO)9}2- Cu4(bpe)5(MeCN)2•MeCN] (4c)。利用電子吸收光譜與光學全光譜探討其導電度之性質,並藉由 DFT 理論計算佐證其半導體性質,最後利用熱分析質譜儀探討該系列聚合物的熱穩定性。
Se─Fe─Cu─polymer system
When [SeFe3(CO)9Cu2(MeCN)2]‡ was treated with different dipyridyl ligands, polymers [SeFe3(CO)9Cu2(tmdpy)2]n (1a), [SeFe3(CO)9Cu2- (H2bpe)2.5]n (2a), [SeFe3(CO)9Cu2(H2bpe)]n (2b), [SeFe3(CO)9Cu2(dpy)3]n (3a), [SeFe3(CO)9Cu2(dpy)1.5(MeCN)]n (3b), [{Cu(bpe)(MeCN)2}{SeFe3(CO)9- Cu(bpe)}(MeCN)]n (4a), [{Cu(bpe)(MeCN)}{SeFe3(CO)9Cu(bpe)0.5}]n (4b), and complexe [{SeFe3(CO)9}2Cu4(bpe)5(MeCN)2• MeCN] (4c) were obtained, respectively. Furthermore, the formation, nature, photophysical properties, and conductivity of polymers were discussed and elucidated on the basis of DFT calculations.
1. (a) Gates, B. C., Ed. Metal Clusters in Catalysis; Amsterdam, 1986. (b) Sakai, N.; Mano, S.; Nozaki, K.; Takaya, H. J. Am. Chem. Soc. 1993, 115, 7033.
2. Fachinetti, G.; Fochi, C.; Funaioli,T. Inorg. Chem. 1994, 33, 1719.
3. Haak, S.; Neels, A.; Stoeckli-Evans, H.; Suss-Fink, G.; Thomas, C. M. Chem. Commun. 1999, 1959.
4. Suss-Fink, G.; Herrmann, G. J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1985, 735.
5. (a) Churchill, M. R.; Fettinger, J. C.; Whitmire, K. H. J. Organomet. Chem. 1985, 284, 13. (b) Herrmann, W. A. Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 1986, 25, 56. (c) Compton, N. A.; Errington, R. J.; Norman, N. C. Adv. Organomet. Chem. 1990, 31, 91. (d) Mathur, P.; Chakrabarty, D.; Mavunkal, I. J. J. Cluster Sci. 1993, 4, 351.
6. (a) Reynolds, M. A.; Guzei, I. A.; Logston, B. C.; Thomas, L. M.; Jacobson, R. A.; Angelici, R. J. Organometallics 1999, 18, 4075. (b) Dullaghan, C. A.; Carpenter, G. B.; Sweigart, A.; Seung, D.; Lee, C. S.; Chung, Y. K. Organometallics 1997, 16, 5688.
7. (a) Krasna, A. I.; Rittenberg, D. J. Am. Chem. Soc. 1954, 76, 3015. (b) Roberts, L. M.; Lindahl, P. A. Biochemistry 1994, 33, 14339. (c) Sellmann, D.; Gottschalk-Gaudig, T.; Heinemann, F. Inorg. Chem. 1998, 37, 3982. (d) Zhao, X.; Georgakaki, I. P.; Miller, M. L.; Yarbrough, J. C.; Darensbourg, M. Y. J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 9710.
8. (a) Happe, R. P.; Roseboom, W.; Pierik, A. J. Albracht, S. P. J.; Bagley, K. A. Nature 1997, 385, 126. (b) Nicolet, Y.; de Lacey, A. L.; Vernède, X.; Fernandez, V. M.; Hatcikian, E. C.; Fonrecilla-Camps, J. C. J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 1596. (c) Lemon, B. J.; Peters, J. W. Biochemistry 1999, 38, 12969. (d) Lawrence, J. D.; Li, H.; Rauchfuss, T.B.; Rohmer, M.-M.; Bénard, M. Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 2001, 40, 1768. (e) Lyon, E. J.; Georgakaki, I. P.; Reibenspies, J. H.; Darensbourg, M. Y J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 3268.
9. Shieh, M.; Lai, Y.-W. J. Chin. Chem. Soc. 2002, 49, 581.
10. (a) Pfitzner, A. Chem. Eur. J. 2000, 6, 1891. (b) Dehnen, S.; Eichhöfer, A.; Fenske, D. Eur. J. Inorg. Chem. 2002, 279. (c) Jayasekera, B.; Brock, S. L.; Lo, A. Y. H.; Schurko, R. W.; Nazri, Z. A. Chem. Eur. J. 2005, 11, 3762. (d) Lazewski, J.; Neumann, H.; Parlinski, K. Phys. Rev. B 2004, 70, 195206. (e) Hamdadou, N.; Morsli, M.; Khelil, A.; Bernede, J. C. J. Phys. D: Appl. Phys. 2006, 39, 1042.
11. (a) 朱緯廷,台灣師範大學碩士論文,2006。(b) 李長儒,台灣師範大學碩士論文,2003。
12. Shieh, M.; Miu, C.-Y.; Lee, C.-J.; Chen, W.-C.; Chu, Y.-Y.; Chen, H.-L. Inorg. Chem. 2008, 47, 11018.
13. Cherng, J.-J.; Tsai, Y.-C.; Ueng, C.-H.; Lee, G.-H.; Peng, S.-M.; Shieh, M.; Organometallics 1998, 17, 255.
14. (a) Markó, L.; Takács, J.; Papp, S.; Markó-Monostory, B. Inorg. Chim. Acta 1980, 45, L189. (b) Markó, L.; Takács, J. Inorg. Synth. 1989, 26, 243. (c) Fischer, K.; Deck, W.; Schwarz, M.; Vahrenkamp, H. Chem. Ber. 1985, 118, 4946. (d) Holliday, R. L.; Roof, L. C.; Hargus, B.; Smith, D. M.; Wood, P. T.; Pennington, W. T.; Kolis, J. W. Inorg. Chem. 1995, 34, 4392.
15. Albano, V. G.; Castellari, C.; Femoni, C.; Iapalucci, M. C.; Longoni, G.; Monari, M.; Rauccio, M.; Zacchini, S. Inorg. Chim. Acta. 1999, 291, 372.
16. Fischer, K.; Deck, W.; Schwarz, M.; Vahrenkamp, H. Chem. Ber. 1985, 118, 4946.
17. Shieh, M.; Hsu, M.-H.; Sheu, W.-S.; Jang, L.-F.; Lin, S.-F.; Chu, Y.-Y.; Miu, C.-Y.; Lai, Y.-W.; Liu, H.-L.; Her, J. L. Chem.–Eur. J. 2007, 13, 6605.
18. Beswick, M. A.; Lewis, J.; Raithby, P. R.; de Arellano, M. C. R. J. Chem. Soc., Dalton Trans. 1996, 4033.
19. Chen, B.-G.; Ho, C.-H.; Lee, C.-J.; Shieh, M. Inorg. Chem. 2009, 48, 10757.
20. Poliakova, L. A.; Gubin, S. P.; Belyakova, O. A.; Zubavichus, Y. V.; Slovokhotov, Y. L. Organometallics 1997, 16, 4527.
21. (a) Becke, A. D. J. Chem. Phys. 1993, 98, 5648. (b) Becke, A. D. J. Chem. Phys. 1991, 96, 2155. (c) Becke, A. D. J. Chem. Phys. 1992, 97, 9173.
22. Lee, C.; Yang, W.; Parr, R. G. Phys. Rev. B 1988, 37, 785.
23. Wiberg, K. B. Tetrahedron 1968, 24, 1083.
24. (a) Reed, A. E.; Weinhold, F. J. Chem. Phys. 1983, 78, 4066. (b) Reed, A. E.; Weinstock, R. B.; Weinhold, F. J. Chem. Phys. 1985, 83, 735.
25. Mercs, L.; Neels, A.; Stoeckli-Evans, H.; Albrecht, M. Dalton Trans. 2009, 7168.
26. X. Xue, X. S. Wang, R. G. Xiong, X. Z. You, B. F. Abrahams, C. M. Che, H. X. Ju, Angew. Chem. Int. Ed. 2002, 41, 2944.
27. Fabrizi de Biani, F.; Manca, G.; Marchetti, L.; Leoni, P.; Bruzzone, S.; Guidotti, C.; Zanello, P.; Atrei, A.; Albinati, A.; Rizzato, S. Inorg. Chem. 2009, 48, 10126.
28. Shriver, D. F.; Drezdon, M. A. The Manipulation of Air-Sensitive Compounds; Wiley-VCH Publishers: New York, 1986.
29. North A. C. T.; Philips, D. C.; Mathews, F. S. Acta Crystallogr. 1968, A24, 351.
30. Sheldrick, G. M. SHELXL97, version 97-2; University of Göttingen: Germany, 1997.
31. Frisch, M. J.; Trucks, G. W.; Schlegel, H. B.; Scuseria, G. E.; Robb, M. A.; Cheeseman, J. R.; Montgomery, Jr., J. A.; Vreven, T.; Kudin, K. N.; Burant, J. C.; Millam, J. M.; Iyengar, S. S.; Tomasi, J.; Barone, V.; Mennucci, B.; Cossi, M.; Scalmani, G.; Rega, N.; Petersson, G. A.; Nakatsuji, H.; Hada, M.; Ehara, M.; Toyota, K.; Fukuda, R.; Hasegawa, J.; Ishida, M.; Nakajima, T.; Honda, Y.; Kitao, O.; Nakai, H.; Klene, M.; Li, X.; Knox, J. E.; Hratchian, H. P.; Cross, J. B.; Bakken, V.; Adamo, C.; Jaramillo, J.; Gomperts, R.; Stratmann, R. E.; Yazyev, O.; Austin, A. J.; Cammi, R.; Pomelli, C.; Ochterski, J. W.; Ayala, P. Y.; Morokuma, K.; Voth, G. A.; Salvador, P.; Dannenberg, J. J.; Zakrzewski, V. G.; Dapprich, S.; Daniels, A. D.; Strain, M. C.; Farkas, O.; Malick, D. K.; Rabuck, A. D.; Raghavachari, K.; Foresman, J. B.; Ortiz, J. V.; Cui, Q.; Baboul, A. G.; Clifford, S.; Cioslowski, J.; Stefanov, B. B.; Liu, G.; Liashenko, A.; Piskorz, P.; Komaromi, I.; Martin, R. L.; Fox, D. J.; Keith, T.; Al-Laham, M. A.; Peng, C. Y.; Nanayakkara, A.; Challacombe, M.; Gill, P. M. W.; Johnson, B.; Chen, W.; Wong, M. W.; Gonzalez, C.; Pople, J. A. Gaussian 03, Revision B.04; Gaussian, Inc.: Wallingford, CT, 2004.
32. Reed, A. E.; Curtiss, L. A.; Weinhold, F. Chem. Rev. 1988, 88, 899.