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研究生： 王彥婷
Wang, Yan-Ting
論文名稱： 鐵酸鉍鐵電極性疇壁對釔鋇銅氧超導表現的影響
Superconducting Behaviors of YBa2Cu3O7-δ Influenced by Ferroelectric Domain Walls of BiFeO3
指導教授： 邱雅萍
Chiu, Ya-Ping
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 物理學系
Department of Physics
論文出版年： 2016
畢業學年度： 104
語文別： 中文
論文頁數： 51
中文關鍵詞： 剖面式掃描穿隧顯微鏡 、釔鋇銅氧 、鐵酸鉍 、鐵電性 、超導體
英文關鍵詞： cross-sectional scanning tunneling microscope, YBa2Cu3O7-δ, BiFeO3, ferroelectricity, superconductivity
DOI URL： https://doi.org/10.6345/NTNU202203617
論文種類： 學術論文
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    • 自高溫超導體釔鋇銅氧(YBa2Cu3O7-δ,YBCO)被發現以來，調控其超導特性的相關研究逐漸受人注目。已有相關研究發現不同極性方向的鐵電性材料鐵酸鉍(BiFeO3, BFO)與釔鋇銅氧接合，會量測到不一樣的超導臨界溫度Tc，證實鐵電極性與超導的交互作用會造成對釔鋇銅氧超導特性的抑制或助長。為了觀察釔鋇銅氧在鄰近鐵酸鉍的疇域(Domains, DMs)與疇壁(Domain Walls, DWs)的超導行為，本研究工作在鐵酸鉍之上成長釔鋇銅氧，並藉由剖面式掃描穿隧顯微鏡(Cross-sectional Scanning Tunneling Microscope, XSTM)從剖面處直接量測樣品釔鋇銅氧/鐵酸鉍(其中鐵酸鉍分別有109°和71°疇壁兩種結構)的介面處之電子結構。研究結果可獲知在介面處釔鋇銅氧的超導態如何受鐵酸鉍不同極性方向所影響，實驗結果顯示鐵酸鉍極性方向指向釔鋇銅氧比極性方向指離釔鋇銅氧的超導能隙2Δ值小，鐵酸鉍疇域的極性方向可調控釔鋇銅氧超導能隙。

    Since the high-temperature superconductor YBa2Cu3O7-δ(YBCO) was found, the modulation of its superconductivity became a popular topic among the field of materials science. Recent researches have revealed that different direction of the ferroelectric polarization in the multiferroics BiFeO3 (BFO) grown upon the superconductor YBCO leads to the variant critical temperature Tc of YBCO, and deducedthat interaction between ferroelectricity and superconductivity has abilities to suppress or raise superconducting properties of YBCO. To observe the superconducting states of YBCO near the domains (DMs) and the domain walls (DWs) of BFO, YBCO was grown on BFO. The electronic structures of the specimens YBa2Cu3O7-δ/ BiFeO3 (109°DWs) and YBa2Cu3O7-δ/ BiFeO3 (71°DWs) at the interface were measured by cross-sectional scanning tunneling microscopy (XSTM) directly in this study. Through the experimental result, how the superconducting state ofYBCO at the interface is influenced by the direction of ferroelectric polarization in BFO is revealed. The value of the superconducting energy gap 2Δis smaller when the direction of polarization points to YBCO than pointing away YBCO. In summary, the superconducting energy band gap of YBCO can be changed by the direction of ferroelectric polarization in BFO.

    目錄 致謝............................................................................................................................ i 摘要........................................................................................................................... ii Abstract .................................................................................................................... iii 圖目錄...................................................................................................................... vi 表目錄....................................................................................................................... x 第一章 緒論 ............................................................................................... 1 1-1 介面科學簡介 ........................................................................................ 1 1-1-1 同質介面(The homo-interface) ...................................................... 1 1-1-2 異質介面(The hetero-interface) ..................................................... 1 1-2 釔鋇銅氧/鐵酸鉍的介面簡介 ............................................................... 2 1-2-1 多鐵性材料鐵酸鉍BiFeO3 .......................................................... 2 1-2-2 超導體釔鋇銅氧YBa2Cu3O7-δ ...................................................... 6 1-2-3 多鐵性材料BiFeO3/超導YBa2Cu3O7-δ ........................................ 8 第二章 研究動機 ..................................................................................... 12 第三章 實驗儀器與原理 ......................................................................... 13 3-1 掃描穿隧顯微鏡(Scanning Tunneling Microscope, STM) ................. 13 3-2 量子穿隧效應(Quantum Tunneling Effect) ........................................ 14 3-3 穿隧電流(Tunneling Current) .............................................................. 15 3-4 掃描穿隧能譜(Scanning Tunneling Spectroscopy, STS) .................... 17 3-5 歸一化 .................................................................................................. 19 3-6 掃描模式 .............................................................................................. 22 3-6-1 定電流模式(Constant Current Mode) ......................................... 22 3-6-2 定高度模式(Constant Height Mode) ........................................... 23 3-6-3 電流影像穿隧能譜(Current Image TunnelingSpectroscopy, v CITS) ........................................................................................... 24 3-7 超高真空系統 ...................................................................................... 25 3-7-1 真空計 .......................................................................................... 25 3-7-2 真空幫浦 ...................................................................................... 26 3-8 掃描探針製備 ...................................................................................... 29 第四章 實驗結果與討論 ......................................................................... 31 4-1 樣品資訊與實驗方法 .......................................................................... 31 4-2 樣品釔鋇銅氧/鐵酸鉍(109°疇壁) ....................................................... 32 4-2-1 樣品形貌與電性分析 .................................................................. 33 4-2-2 109°疇域與疇壁電性曲線 ........................................................... 35 4-2-3 109°疇域與疇壁對YBCO電性的影響 ...................................... 36 4-3 樣品釔鋇銅氧/鐵酸鉍(71°疇壁) ......................................................... 40 4-3-1 樣品形貌與電性分析 .................................................................. 41 4-3-2 71°疇域與疇壁電性曲線 ............................................................. 41 4-3-3 71°疇域與疇壁對釔鋇銅氧電性的影響 ..................................... 42 4-4 釔鋇銅氧/鐵酸鉍(109°疇壁)與釔鋇銅氧/鐵酸鉍(71°疇壁)結果比較.............................................................................................................................. 46 第五章 結論 ............................................................................................. 48 參考文獻................................................................................................................. 49 vi 圖目錄 圖一-1 (a)三大基本鐵性。(b)為多鐵性材料鐵酸鉍BiFeO3擁有的鐵性。................................................................................................................ 2 圖一-2壓電效應與鐵電性的相對關係圖。 ............................................... 3 圖一-3 (a)BiFeO3晶格結構示意圖[15]。(b)BiFeO3可能極性方向示意圖[17]。 ..................................................................................................... 4 圖一-4 (a)為理論計算各疇壁的能隙值與極性強度[15]。(b)為實驗得到的各疇壁的導電度.................................................................................... 5 圖一-5 (a)1992年在4.2K下量測到的兩種YBCO掃描穿隧能譜[30]。 8 圖 一-6 極性方向影響載子濃度示意圖。[3]............................................ 9 圖一-7 (a)不同極性方向的電阻與溫度關係圖。(b)載子濃度與超導溫度的關係。數字代表釔 鋇銅氧的單位晶胞個數；極性方向指向上為紅色標記；極性方向指向下為藍色標記。 內嵌圖片為載子濃度變化量與超導溫度變化量的關係。數字代表釔鋇銅氧的單位晶胞.. 10 圖 一-8 (a)鐵酸鉍厚度與樣品超導溫度關係。(b)鐵酸鉍厚度與釔鋇銅氧的c軸長度關係。 .............................................................................. 11 圖三-1掃描穿隧顯微鏡實驗儀器圖。 ..................................................... 13 圖三-2 (a)當粒子處於位能障礙左側時，即使粒子自身能量低於位能障礙，仍然有機率穿隧.......................................................................... 14 圖三-3 (a)探針與樣品距離尚遠，因功函數不同而導致費米能階不等高。.............................................................................................................. 16 圖三-4 (a)施加正偏壓：電子將從探針穿隧至樣品。 ............................. 17 圖三-5 (a)尚未歸一化過的矽(2x1)的I-V曲線[46]。(b)尚未歸一化過的砷化鎵的I-V曲線[51]。 ....................................................................... 19 vii 圖三-6尚未歸一化的矽(2x1)的dI/dV曲線。 ......................................... 20 圖三-7歸一化後的矽(2x1)的dI/dV曲線。 ............................................. 21 圖三-8掃描穿隧顯微鏡的基本架構示意圖。 ......................................... 22 圖三-9定電流模式示意圖。 ..................................................................... 23 圖三-10定高度模式示意圖。 ................................................................... 24 圖三-11 (a)冷陰極離子真空計原理示意圖。(a)熱陰極離子真空計原理示意圖。.................................................................................................. 26 圖三-12旋轉幫浦運作示意圖。 ............................................................... 27 圖三-13渦輪幫浦運作示意圖。 ............................................................... 28 圖三-14離子幫浦運作示意圖。 ............................................................... 29 圖三-15鎢絲在氫氧化鉀水溶液中的電解裝置。 ................................... 30 圖三-16金屬探針在掃描式電子顯微鏡下的(a)外型及(b)針尖。 .......... 30 圖四-1(a)釔鋇銅氧/鐵酸鉍(109°疇壁)(YBa2Cu3O7-δ/ BiFeO3 109° domain wall)樣品與量測示意圖。(b)釔鋇銅氧/鐵酸鉍(71°疇壁)(YBa2Cu3O7-δ/ BiFeO3 71° domain wall)樣品與量測示意圖。 ... 31 圖四-2由探針的角度觀察到的109°疇域極性方向示意圖。 ................. 32 圖四-3 (a)釔鋇銅氧/鐵酸鉍(109°疇壁)樣品示意圖。(b)樣品釔鋇銅氧/鐵酸鉍(109°疇壁)的電阻與溫度關係，超導臨界溫度具有各向異性(由國立交通大學材料科學與工程學系所的朱英豪教授、黃彥霖學長與楊展其學長提供)。 ............................................................................ 32 圖四-4 (a)樣品釔鋇銅氧/鐵酸鉍(109°疇壁)的剖面示意圖及形貌。 ..... 34 圖四-5 (a)樣品釔鋇銅氧/鐵酸鉍(109°疇壁)在偏壓為+500mV下的電流影像穿隧能譜並標示出圖(b)相應曲線的分析區域。 (b)鐵酸鉍的109°疇域及疇壁之穿隧電流曲線。 .................................................. 36 為了觀察鐵酸鉍鐵電極性方向的轉變對釔鋇銅氧超導特性的影響，在鄰 viii 近鐵酸鉍上109°疇壁(DW)及109°疇域(DM1和DM2)介面的釔鋇銅氧分別取其掃描穿隧能譜，可以看到靠近不同區域的釔鋇銅氧特徵峰值的距離2Δ各自相異，由圖四-6(b)可以看出，靠近上方疇域DM1介面的釔鋇銅氧之2Δ值最大，靠近疇壁DW介面的釔鋇銅氧之2Δ值其次，而最小的則是靠近下方疇域DM2介面的釔鋇銅氧之2Δ值。根據文獻顯示，同一個樣品的超導能隙2Δ值與超導臨界溫度Tc的比值為一定值[38]，亦即兩者呈現正比關係，於是可以推論當2Δ值越大，Tc溫度越高，超導表現越顯著，所以鐵酸鉍上方疇域DM1的極性方向對釔鋇銅氧的超導特性有助長的趨勢，而鐵酸鉍下方疇域DM2的極性方向對釔鋇銅氧超導則傾向抑制，而疇壁則是兩側疇域極性方向改變的緩衝區，對釔鋇銅氧的影響也介於兩者之間。.................................................................................. 36 圖四-7 (a)樣品釔鋇銅氧/鐵酸鉍(109°疇壁)在偏壓為+500mV下的電流影像穿隧能譜並標示出圖(b)相應曲線的分析區域。(b)釔鋇銅氧靠近109°疇域及疇壁之掃描穿隧能譜。 ............................................. 37 圖四-8藉由釔鋇銅氧超導能隙的變化推論極性方向與介面的垂直分量。.............................................................................................................. 38 圖四-9 (a)樣品釔鋇銅氧/鐵酸鉍(109°疇壁)在偏壓為+500mV下的電流影像穿隧能譜並標示出圖(b)相應曲線的分析區域。(b)跟介面的距離從近到遠的釔鋇銅氧之掃描穿隧能譜，能譜曲線間隔約7nm。(c)釔鋇銅氧超導能隙與介面距離的關係圖。...................................... 39 圖四-10由探針的角度觀察到的109°疇域極性方向示意圖。 ............... 40 圖四-11 (a)釔鋇銅氧/鐵酸鉍(71°疇壁)樣品示意圖。(b)樣品釔鋇銅氧/鐵酸鉍(71°疇壁)的電阻與溫度關係，超導臨界溫度具有各向異性(由國立交通大學材料科學與工程學系所的朱英豪教授、黃彥霖學長與 ix 楊展其學長提供)。 ............................................................................ 41 圖四-12 (a)樣品釔鋇銅氧/鐵酸鉍(71°疇壁)在偏壓為+200mV下的電流影像穿隧能譜並標示出圖(b)相應曲線的分析區域。 (b)鐵酸鉍的71°疇域及疇壁之穿隧電流曲線。 .................................................... 42 根據之前文獻[43]表示，鐵電極性方向垂直於介面的分量會影響釔鋇銅氧的超導溫度，而鐵酸鉍71°疇域的極性方向與介面的垂直分量皆為指向與釔鋇銅氧的異質介面，所以預測71°疇域之間對釔鋇銅氧超導的影響差異不大，故可以探討71°疇壁與釔鋇銅氧超導態的效應。觀察圖四-13(b)在鐵酸鉍的71°疇壁(DW)與兩側71°疇域(DM1和DM2)介面附近的釔鋇銅氧掃描穿隧能譜，發現在71°疇壁介面處的釔鋇銅氧之2Δ值最小，而靠近兩側71°疇域介面處的釔鋇銅氧之2Δ值則略大且彼此相近，代表鐵酸鉍的71°疇域介面與釔鋇銅氧的交互作用對超導能隙2Δ值產生的效應相差不多，而在介面則對釔鋇銅氧之2Δ值有抑制的效果，即降低了此處釔鋇銅氧的超導臨界溫度Tc，於是在兩側71°疇域介面與釔鋇銅氧相似的前提之下，可以得到在71°疇壁介面處相較於在71°疇域介面處的釔鋇銅氧更加被抑制的結果。...................................................................... 42 圖四-14 (a)樣品釔鋇銅氧/鐵酸鉍(71°疇壁)在偏壓為+200mV下的電流影像穿隧能譜並標示出圖(b)相應曲線的分析區域。(b)釔鋇銅氧靠近71°疇域及疇壁之掃描穿隧能譜。 ............................................... 43 圖四-15(a)樣品釔鋇銅氧/鐵酸鉍(71°疇壁)在偏壓為+200mV下的電流影像穿隧能譜並標示出圖(b)相應曲線的分析區域。(b)跟介面的距離從近到遠的釔鋇銅氧之掃描穿隧能譜，能譜曲線間隔約7nm。(c)釔鋇銅氧超導能隙與介面距離的關係圖。...................................... 45 x 表目錄 表一-1為理論計算得到的各疇壁電位及能隙改變量[22]。..................... 6 表一-2不同理論模型下，超導溫度Tc與超導能隙2Δ之間的關係[38]。................................................................................................................ 8 表三-1真空等級與其適用的真空計和真空幫浦。 ................................. 25 表四-1釔鋇銅氧/鐵酸鉍(109°疇壁)與釔鋇銅氧/鐵酸鉍(71°疇壁)的結果比較。..................................................................................................

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