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研究生: 王迪彥
論文名稱: 製備新型合金金屬觸媒RuFePt與在直接甲醇燃料電池催化之應用
Preparation of New-Type Alloy Catalyst RuFePt and their Catalytic Application in Direct Methanol Fuel Cell
指導教授: 陳家俊
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 化學系
Department of Chemistry
論文出版年: 2006
畢業學年度: 94
語文別: 中文
論文頁數: 57
中文關鍵詞: RuPt
論文種類: 學術論文
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  • 在本篇論文,我們藉由控制反應溫度、陽離子與奈米粒子濃度而發生離子交換反應,成功發展出利用離子交換機制之新奇的方法來合成含有Ru與Pt多重合金之奈米粒子,而粒子之平均粒徑約3-5nm。並且藉由TEM、EDX、XRD、XPS、多種材料分析儀器來鑑定其組成結構,由此反應合成出新型態的RuFePt奈米粒子,良好之催化氧化甲醇效果。
    進而由X光吸收光譜來確定其奈米粒子中所進行氧化還原陽離子交換反應之機制。在FePt奈米粒子的例子中,從X光吸收光譜中我們發現其粒子中心主要是由Pt組成,而Fe原子主要是鑲嵌在奈米粒子周圍,其主要氧化價數為+2價,當進行氧化還原陽離子交換反應時,發現粒子周圍的Fe-O漸漸的與溶液中的RuCl3反應,而漸漸變成Fe-Cl,而Ru3+還原成原素態,由光譜中發現,Ru有受到異象原子的影響,使光譜Ru-Ru鍵結長度有些許的位移。
    最後我們推測是由於Ru有受到Pt原子影響才造成此現象產生,由此現象更確定此氧化還原陽離子交換反應之機制在奈米粒子中之可行性。

    總目錄---------------------------------------------------------------------------Ⅰ 中文摘要------------------------------------------------------------------------Ⅳ 英文摘要------------------------------------------------------------------------Ⅴ 第一章 緒論---------------------------------------------------------------------1 1-1 引言------------------------------------------------------------------1 1-2 燃料電池------------------------------------------------------------2 1-3 燃料電池對經濟的影響------------------------------------------4 1-4 直接甲醇燃料電池( Direct methanol fuel cell )發展---------4 1-5 添加Ru金屬之合金PtRu對甲醇氧化之影響------------------7 1-6 奈米晶體中陽離子交換與氧化還原反應---------------------10 1-7 研究動機及目的---------------------------------------------------12 第二章 原理---------------------------------------------------------------------14 2-1 傳統燃料電池催化劑奈米粒子之合成方法------------------14 2-1-1 微乳化(Microemulsion)------------------------------------14 2-1-2 含浸法(impregnation)--------------------------------------17 2-1-3 金屬氧化物膠體法-----------------------------------------17 2-1-4 共沉澱法-----------------------------------------------------17 2-1-5 利用奈米粒子表面直接氧化還原法--------------------18 2-2 Powder X-ray Diffration 粉末X光繞射光譜------------------18 2-3 X-ray吸收光譜之原理---------------------------------------------20 2-4 X-ray電子能譜儀 (X-ray photoelectron spectroscopy )------25 2-5穿透式電子顯微鏡(Transmission electron Microscopy)------26 2-6循環伏安法(cyclic voltammetry)----------------------------------28 第三章 實驗---------------------------------------------------------------------30 3-1 實驗藥品-------------------------------------------------------------30 3-2 實驗器材-------------------------------------------------------------31 3-3 樣品合成-------------------------------------------------------------32 3-3-1 FePt奈米粒子之合成---------------------------------------32 3-3-2 合成FeRuPt之奈米粒子----------------------------------32 3-3-3 觸媒製備------------------------------------------------------33 3-3-4電極製備-------------------------------------------------------33 第四章 結果與討論------------------------------------------------------------35 4-1 合成FePt奈米粒子------------------------------------------------35 4-1-1 FePt奈米粒子之TEM鑑定-------------------------------36 4-1-2 FePt之XRD (X-ray Powder Diffraction)鑑定----------38 4-1-3 FePt奈米粒子之XPS光譜鑑定--------------------------39 4-2 合成RuFePt奈米粒子--------------------------------------------40 4-2-1 檢驗Fe3+和Fe2+離子是否存在----------------------------41 4-2-2 RuFePt奈米粒子之TEM鑑定-----------------------------42 4-2-3 RuFePt 奈米粒子之XRD光譜鑑定----------------------43 4-2-4 RuFePt 奈米粒子之XPS光譜鑑定-----------------------44 4-2-5 RuFePt奈米粒子之EXAFS光譜分析--------------------47 4-2-6 FePt與RuFePt之催化效果測量--------------------------56 4-3 結論-------------------------------------------------------------------57 第五章 參考文獻---------------------------------------------------------------57

    總目錄---------------------------------------------------------------------------Ⅰ
    中文摘要------------------------------------------------------------------------Ⅳ
    英文摘要------------------------------------------------------------------------Ⅴ
    第一章 緒論---------------------------------------------------------------------1
    1-1 引言------------------------------------------------------------------1
    1-2 燃料電池------------------------------------------------------------2
    1-3 燃料電池對經濟的影響------------------------------------------4
    1-4 直接甲醇燃料電池( Direct methanol fuel cell )發展---------4
    1-5 添加Ru金屬之合金PtRu對甲醇氧化之影響------------------7
    1-6 奈米晶體中陽離子交換與氧化還原反應---------------------10
    1-7 研究動機及目的---------------------------------------------------12
    第二章 原理---------------------------------------------------------------------14
    2-1 傳統燃料電池催化劑奈米粒子之合成方法------------------14
    2-1-1 微乳化(Microemulsion)------------------------------------14
    2-1-2 含浸法(impregnation)--------------------------------------17
    2-1-3 金屬氧化物膠體法-----------------------------------------17
    2-1-4 共沉澱法-----------------------------------------------------17
    2-1-5 利用奈米粒子表面直接氧化還原法--------------------18
    2-2 Powder X-ray Diffration 粉末X光繞射光譜------------------18
    2-3 X-ray吸收光譜之原理---------------------------------------------20
    2-4 X-ray電子能譜儀 (X-ray photoelectron spectroscopy )------25
    2-5穿透式電子顯微鏡(Transmission electron Microscopy)------26
    2-6循環伏安法(cyclic voltammetry)----------------------------------28
    第三章 實驗---------------------------------------------------------------------30
    3-1 實驗藥品-------------------------------------------------------------30
    3-2 實驗器材-------------------------------------------------------------31
    3-3 樣品合成-------------------------------------------------------------32
    3-3-1 FePt奈米粒子之合成---------------------------------------32
    3-3-2 合成FeRuPt之奈米粒子----------------------------------32
    3-3-3 觸媒製備------------------------------------------------------33
    3-3-4電極製備-------------------------------------------------------33
    第四章 結果與討論------------------------------------------------------------35
    4-1 合成FePt奈米粒子------------------------------------------------35
    4-1-1 FePt奈米粒子之TEM鑑定-------------------------------36
    4-1-2 FePt之XRD (X-ray Powder Diffraction)鑑定----------38
    4-1-3 FePt奈米粒子之XPS光譜鑑定--------------------------39
    4-2 合成RuFePt奈米粒子--------------------------------------------40
    4-2-1 檢驗Fe3+和Fe2+離子是否存在----------------------------41
    4-2-2 RuFePt奈米粒子之TEM鑑定-----------------------------42
    4-2-3 RuFePt 奈米粒子之XRD光譜鑑定----------------------43
    4-2-4 RuFePt 奈米粒子之XPS光譜鑑定-----------------------44
    4-2-5 RuFePt奈米粒子之EXAFS光譜分析--------------------47
    4-2-6 FePt與RuFePt之催化效果測量--------------------------56
    4-3 結論-------------------------------------------------------------------57
    第五章 參考文獻---------------------------------------------------------------57

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