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研究生: 邱瑀辰
論文名稱: 石墨烯與金奈米粒子疊層結構材料應用於基質輔助雷射脫附游離質譜儀之分析
Layer by layer Matrix Based on Reduced Graphene Oxide - Au Nanoparticles
指導教授: 陳家俊
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 化學系
Department of Chemistry
論文出版年: 2012
畢業學年度: 100
語文別: 中文
論文頁數: 67
中文關鍵詞: 基質輔助游離脫附質譜儀石墨烯金奈米
英文關鍵詞: MALDI-TOF-MS, Graphene, Au NPs
論文種類: 學術論文
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  • 本篇研究是發展出一種新穎疊層結構材料應用在表面基質輔助雷射脫附質譜儀之分析,一方面藉由近年來廣泛受到注目石墨烯材料,利用其多苯環以及片狀材料所導致的良好傳熱及導電性,搭配常見傳統的偵測小分子基質-金奈米粒子利用旋度塗覆的方式,形成多層的疊層結構,藉由兩者都為良好的基質特性,進一步達到增加分析物游離的效果以及增強分析物的分析訊號並提高其靈敏度,由於材料疊層結構的穩定性使得分析物在測量過程中有良好再現性。
    儀器條件方面是採正離子模式,折返式偵測器下進行偵測,樣品濃度皆為10-4M,點樣的方法皆取1.5μL點樣,在材料鑑定方面我們可從SEM看出材料剖面疊層結構厚度大約是200nm,另外再從紫外光吸收儀也可以看出同時具有金奈米粒子與石墨烯的吸收波長。
    在比較2、5、10、15、25不同層數材料基質的質譜圖中,在訊號強度及背景訊號干擾的考量下, 以10層的結構較適合最為進一步條件的探討,析物方面,我們選擇了不同種類的分析物如醣類分子、多種胺基酸以及胜肽進行偵測,結果而本研究所開發的疊層材料能夠有效偵測溶於不同分析物,且此新穎疊層結構改善與金有特殊之鍵結之化合物之分析訊號。

    Reduced graphene oxide (rGO) sheets (two dimensional atomic layers of sp2-bonded carbon) exhibit unique thermal and electric conductivity. Here, a novel layer-by-layer (LBL) structure on the basis of sequential spin coating of rGO sheet and gold nanoparticles has been developed as a matrix for matrix-assisted laser desorption mass spectrometry (MALDI-MS) analysis. The optical and structural properties of the LBL structure were examined using UV-vis spectroscopy and scanning electron microscope (SEM). The SEM image showed that the thickness of LBL structure was about ~200 nm. Meanwhile, the absorption spectra of LBL structure showed the absorption peak of rGO (~270 nm) and gold nanoparticles (~530 nm), respectively. The LBL matrix was demonstrated for the improvement of the ionization efficiency of analytes (carbohydrates, amino acids and peptides) and enhancement of the signal-to-noise ratio in MALDI-MS analysis. Mass spectroscopy was performed in the positive mode of a reflectron-type mass spectrometer, respectively. The concentration of all samples is 10-4 M for the MALDI-MS analysis. In the MALDI-MS analysis, the 10 layers of LBL structure showed the best efficiency for desorption and ionization of analytes.

    總目錄 I 謝誌 V 中文摘要 VI Abstract VII 第一章緒論 1 1-1石墨烯簡介 1 1-2 金奈米粒子介紹 3 1-3 MALDI 近年文獻回顧 5 1-4 研究動機 12 第二章基質輔助雷射脫附游離質譜儀介紹 13 2-1 MALDI的發展 13 2-2 MALDI原理簡述 15 2-3 MALDI-TOF-MS優點 16 2-4基質的特性 17 2-5飛行時間質量器29, 30 19 2-6影響MALDI分析的因素 22 第三章實驗 23 3-1 實驗藥品與試劑 23 3-2實驗設備 24 3-3實驗方法 25 3-3-2 石墨氧化物合成 26 3-3 金奈米與石墨層狀結構 27 3-4樣品點樣配製 28 3-5 SALDI-MS條件 31 第四章 結果與討論 32 4-1 13nm金奈米粒子鑑定 32 4-2 石墨氧化物(GO)之鑑定與分析 33 4-3 Layer by Layber 結構分析 35 4-4 醣類對MALDI分析之探討 37 4-4-1 木棉糖之不同堆疊結構層數之探討 37 4-4-2 不同基質與木棉糖對MALDI分析之探討 38 4-4-3 不同基質與葡萄糖對MALDI分析之探討 38 4-4-4 不同基質與核糖對MALDI分析之探討 39 4-4-5 不同基質與麥芽糖對MALDI分析之探討 39 4-5胺基酸對MALDI分析之探討 46 4-5-1不同層數與苯丙胺酸對MALDI之分析探討 46 4-5-2不同基質與苯丙胺酸對MALDI之分析探討 47 4-5-3不同基質與精胺酸對MALDI分析之探討 47 4-5-4 不同基質對纈胺酸對MALDI分析之探討 48 4-5-5 不同基質與絲胺酸對MALDI分析之探討 49 4-6 胜肽對MALDI分析之探討 56 4-6-1不同層數與穀胱甘肽MALDI分析之探討 56 4-6-2不同基質與穀胱甘肽MALDI分析之探討 57 4-6-3穀胱甘肽MALDI訊號之穩定度探討 57 4-6-4 阿斯巴甜與Bradykinin對MALDI分析之探討 57 第五章 結論 64 文獻參考 66 圖目錄 圖(1-1)-碳家族成員 8 圖(2-5)-直線型與反射型TOF示意圖 28 圖-(3-1)金奈米UV -Vis spectrum與TEM成像圖 39 圖-(4-2)石墨氧化烯鑑定 41 圖-(4-3-2) 石墨烯與金奈米2-20層堆疊結構鑑定圖 43 圖(4-4-1)-不同石墨烯與金奈米堆疊層結構為基質對木棉糖之質譜圖 48 圖(4-4-2)-不同基質對木棉糖之質譜圖 49 圖(4-4-3)-不同基質對葡萄糖(Glucose)之質譜圖, 50 圖(4-4-4)-不同基質對核醣(Ribose)之質譜圖 51 圖(4-4-5)-不同基質對麥芽糖(Maltose)之質譜圖 52 圖(4-5-1)-以金奈米與石墨烯堆疊結構為基質之不同層數對苯丙胺之探討 57 圖(4-5-5)-不同基質對精胺酸(Arginine)之質譜圖 59 圖(4-5-4)-不同基質對纈胺酸(Valine)之質譜圖 60 圖(4-5-5)-不同基質對絲胺酸(Serine)之質譜圖 61 圖(4-6-1)-以金奈米與石墨烯堆疊結構為基質之不同層數對穀胱甘肽之探討 65 圖(4-6-2-a)-不同基質對穀胱甘肽(Glutathione)之質譜圖 66 圖(4-6-2-b)-不同基質對穀胱甘肽(Glutathione)之質譜圖 67 圖(4-6-3)-穀胱甘肽訊號穩定度之探討 68 圖(4-6-4)-不同基質對阿斯巴甜之探討與Bradykinin之質譜圖 69 表目錄 表(一)-MALDI發展背景與歷史 20 表(二)-常見有機酸基質 24 表(三) 實驗藥品與試劑 30 表(四) 實驗設備 31 表(五)-分析物結構與分子量 36

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